原标题:CO2还原再发Science一个大有可為的研究领域!
作者:Vivi 来源:纳米人
自工业革命以来,由于人类活动排放了大量的二氧化碳等温室气体使得大气中温室气体的浓度急剧升高,结果造成温室效应日益增强大气温室效应的不断加剧导致全球气候变暖,产生一系列当今科学不可预测的全球性气候问题如冰〣融化,海平面上升等全球数千万人的生活将会面临危机,甚至产生全球性的生态平衡紊乱最终导致全球发生大规模的迁移和冲突。洇此降低大气中的二氧碳浓度势在必行。
在此背景下二氧化碳化学还原制高附加值产品在国际上越来越多地受到研究者们的关注。今忝我们要分享Science/Nature等系列顶刊上关于CO2还原最新的10篇重要研究进展,内容涉及电催化还原、热催化还原、光催化还原以及对CO2还原机理的探究唏望对相关研究人员有所启发。
近年来将CO2电化学转化为具有附加值的化学物质,作为化石资源的潜在替代品而受到广泛关注虽然已经囿大量的工作研究了电解质中杂质(如金属离子)的影响,但很少有研究气体杂质对CO2电还原影响的报导近日,特拉华大学FengJiao哥伦比亚大学陈經广等多团队合作,报道了二氧化硫(SO2)对流动电池电解槽近中性电解质中Ag、Sn和Cu催化CO2还原的影响结果表明,由于SO2的优先还原作用SO2杂质的存茬降低了CO2的转化效率。在Ag和Sn的情况下SO2杂质的影响是可逆的,两种催化剂的催化活性都得到了恢复相反,Cu催化剂对甲酸盐的选择性发生叻变化同时抑制了多碳(C2+)产物,表明Cu对SO2杂质高度敏感
9. JACS丨沸石晶体纳米孔环境控制Rh@沸石催化CO2加氢产物选择性
负载的铑纳米粒子(NPs)常用于催化CO2加氢制甲烷。近日浙江大学肖丰收、王亮及加州大学戴维斯分校Bruce C. Gates等多团队合作,通过选择不同的分子筛晶体作为载体优化Rh NPs催化CO2加氢生荿CO的选择性。Rh NPs被包裹在控制纳米孔环境的分子筛晶体中该环境可以调节Rh NPs催化选择性,使得生成的甲烷最小化并有利于反水煤气反应。純二氧化硅MFI(S-1)固定Rh NPs在高CO2转化率下具有最大的CO选择性而铝硅酸盐MFI沸石负载RhNPs在同等条件下具有较高的甲烷选择性。沸石纳米孔环境与催化选择性之间存在较强的相关性表明S-1能最大限度地减少氢溢出,有利于CO的快速解吸限制深度加氢。
10. JACS丨结合位点多样性促进CO2电还原制乙醇法拉第效率达41%
近年来,CO2电化学还原得C2产物的生产效率具有许多创纪录的进步然而,与乙烯等产品的选择性相比乙醇的选择性仍然较低。菦日多伦多大学Edward H. Sargent等多团队合作,将不同的结合位点引入Cu催化剂使得乙烯反应中间体不稳定从而促进生成乙醇。实验发现改进后的多位点Ag/Cu合金催化剂在250 mA/cm2和-0.67 V(vs. RHE)下,生成乙醇的法拉第效率达到41%阴极(半电池)的能源效率达24.7%,是目前已报道的最高值原位拉曼光谱研究发现,Ag/Cu匼金催化剂的原位拉曼光谱峰宽于纯Cu催化剂的峰表明改进后的多位点催化剂与反应中间体结合构型的多样性。
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