改性活性炭作粒子电极处理亚甲基蓝的研究--《武汉大学》2017年硕士论文
改性活性炭作粒子电极处理亚甲基蓝的研究
【摘要】：三维电极法作为一种新型的污水处理技术,具有电流效率高、传质距离短、二次污染小等优点,在处理以染料废水为代表的难生物降解废水方面具有极大的研究意义。本研究以颗粒活性炭(GAC)为载体,采用浸渍法制备了多种负载型粒子电极,负载的活性组分为单一金属氧化物或复合金属氧化物。研究了不同粒子电极对亚甲基蓝溶液的脱色情况,得出Mn-Co-Ce/GAC粒子电极的电催化氧化活性最高。对比了三维电极法和二维电极法对亚甲基蓝溶液的处理效果,得出三维电极对亚甲基蓝的脱色率和COD去除率分别为94.31%和65.11%,二维电极对应的效率分别为58.52%和23.15%。研究了曝气条件对电催化氧化反应的影响,结果表明曝气为三维电极体系提供了充足的O2,显著提高了对亚甲基蓝溶液的处理效果。通过添加叔丁醇的方式,证明了 ·OH在亚甲基蓝溶液的降解过程起到了重要的作用。研究了 Mn-Co-Ce/GAC粒子电极在不同工艺条件下(反应时间、极板间距、外加电压、辅助电解质浓度等)对亚甲基蓝溶液降解效果的影响。通过单因素实验得出:在反应时间为90 min,槽电压为20 V,辅助电解质Na2SO4浓度为0.15 mol·L-1,极板间距为4cm的条件下,Mn-Co-Ce/GA(粒子电极对亚甲基蓝有较好的处理效果。系统连续运行30次以上,仍有将近80%的脱色率和50%的COD去除率,说明该粒子电极具有一定的稳定性。对粒子电极进行再生,发现其对亚甲基蓝溶液降解效果有明显恢复,脱色率和COD去除率分别可达到92.33%和58.96%。通过紫外-可见吸收光谱分析和液相色谱-质谱联用分析发现亚甲基蓝在降解过程中先是发生N、S杂环的开链反应,然后生成了苯的取代物或者是小分子有机物,进一步表明了 Mn-Co-Ce/GAC对亚甲基蓝溶液有着很好的处理效果。亚甲基蓝溶液的BOD5/CODcr由0.12提高到0.58,说明经三维电极法处理后其可生化性大大提高。对亚甲基蓝溶液的脱色反应进行动力学分析得出其符合一级反应动力学,说明以Mn-Co-Ce/GAC粒子电极处理亚甲基蓝溶液在较短的时间内即可达到较好的脱色效果。对反应器的能耗进行分析,得出三维电极在能耗方面远远小于二维电极,同时得出处理高浓度有机废水更有利于节省能耗。
【关键词】：
【学位授予单位】：武汉大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2017【分类号】：X791【目录】：
摘要4-5Abstract5-91 绪论9-22 1.1 印染废水的来源及特征9-10 1.2 印染废水处理现状10-14 1.3 三维电极法概述14-20 1.4 本论文的研究目的、意义及内容20-22
1.4.1 本论文的研究目的和意义20
1.4.2 本论文的研究内容20-222 实验材料与方法22-27 2.1 废水水质22 2.2 实验试剂与设备22-23 2.3 实验装置23-24 2.4 表征手段24-25 2.5 粒子电极电催化性能评价方法25-273 粒子电极的改性研究27-38 3.1 粒子电极的制备27-28
3.1.1 极板的选择27
3.1.2 粒子电极活性组分的选择27
3.1.3 粒子电极的制备过程27-28 3.2 不同粒子电极电催化性能对比28-30 3.3 Mn-Co-Ce/GAC粒子电极的表征分析30-33
3.3.1 XRD/XPS分析30-32
3.3.2 SEM分析32-33 3.4 Mn-Co-Ce/GAC粒子电极电催化氧化性能研究33-36
3.4.1 二维电极法与三维电极法对比试验33-34
3.4.2 曝气的影响34-35
3.4.3 羟基自由基的影响35-36 3.5 本章小结36-384 Mn-Co-Ce/GAC处理亚甲基蓝溶液的工艺条件优化38-48 4.1 引言38 4.2 不同工艺条件对亚甲基蓝降解的影响38-43
4.2.1 反应时间的影响38-39
4.2.2 外加槽电压的影响39-40
4.2.3 极板间距的影响40
4.2.4 辅助电解质浓度的影响40-41
4.2.5 粒子电极投加量的影响41-42
4.2.6 高浓度亚甲基蓝溶液的降解42-43 4.3 粒子运行次数的影响43 4.4 粒子电极再生的研究43-45 4.5 本章小结45-485 亚甲基蓝溶液降解过程分析及脱色动力学分析48-58 5.1 亚甲基蓝溶液降解过程分析48-53
5.1.1 紫外可见吸收光谱(UV-Vis)分析48-49
5.1.2 中间产物的液相色谱-质谱(IC-MS)联用分析49-53
5.1.3 亚甲基蓝溶液可生化性分析53 5.2 亚甲基蓝脱色反应动力学研究53-55 5.3 反应器能耗分析55-56 5.4 本章小结56-586 结论与建议58-60 6.1 结论58-59 6.2 建议59-60参考文献60-65附录: 在校期间的研究成果65-66致谢66-67
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